中心助力我校在《Nature Catalysis》发表论文阅读次数 [399] 发布时间 :2022-09-29 15:58:26

我校微纳光电子学研究院教育部二维材料光电科技国际合作联合实验室苏陈良教授课题组联合九州工业大学横野照尚(Teruhisa Ohno)教授和南洋理工大学刘彬副教授（深大访问教授）国际化团队在Nature Catalysis发表单原子光催化制备H₂O₂重要成果（参考文献1）。他们开发了一种锑单原子光催化剂(Sb-SAPC, 分散在二维半导体材料氮化碳表面和内部的Sb原子), 用于在可见光辐照下在水和氧混合物中无牺牲光催化H₂O₂合成（如图1）。值得注意的是, 在420 nm处的量子效率为17.6%, 同时实现了0.61%的光化学转换效率。该催化剂仅对两电子光催化氧还原(ORR)具备非常好的催化效果，不会受到水中质子(潜在的氢还原反应)的影响。根据同位素实验和先进的光谱表征, 发现O₂对孤立的Sb原子位点的吸附是端对端吸附(end-on), 这促进了Sb-μ-过氧化物(Sb-OOH)的形成，有效减少了氧氧键断裂,为H₂O₂的生产提供了高选择性的2e^- ORR途径。通过分析时间分辨密度函数理论计算所获得的波函数, 取得如下结论：体相Sb可以为载流子的分离和迁移提供高效的途径;Sb单原子位点可以吸引富集电子的同时, 使得相邻的melem单元上集中了高浓度空穴, 从而高效促进2e^- ORR 和4e^- 水氧化反应(WOR)。深圳大学为通讯单位，苏陈良教授为共同通讯作者，滕镇远博士（日本九州工业大学）、张启涛助理教授（深圳大学）、杨鸿斌博士（新加坡南洋理工大学）为共同第一作者，该期刊为中科院一区Top期刊，2021年即时影响因子为40.130。该成果被Ben-Gurion University of the Negev大学的Menny Shalom教授在同期的《Nature Catalysis》上以“Light on peroxide”为题进行了重点评述（参考文献2）。深圳大学电镜中心为本研究提供了高分辨球差校正扫描透射电镜观察数据与电子能量损失谱分析数据。

                                                                 Sb-SAPC的形貌和精细结构表征

致谢：

这项工作得到了国家自然科学基金、广东省自然科学基金、深圳市鹏城学者特聘教授计划、深圳市科创委项目、深圳市孔雀计划和孔雀团队等项目的支持。此外该工作单原子球差电镜表征部分得到了深圳大学电镜中心刁东风院士和健男老师的大力支持，在此表示诚挚的感谢。